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山口 徹治; 中山 真一; 岡本 久人
Radiochimica Acta, 90(12), p.863 - 868, 2003/01
被引用回数：4 パーセンタイル：29.2(Chemistry, Inorganic & Nuclear)地層処分場から漏えいした超ウラン元素が亀裂性の母岩材内を地下水によって移行するとき、岩石マトリクス内への拡散とそれに伴う鉱物表面への吸着により、その移行が著しく遅延されると期待される。この効果を安全評価に取り入れるためには、健全な岩石内における超ウラン元素の拡散のしくみを明らかにしなければならない。そこで、稲田花崗岩内におけるNpとPuの拡散を透過法で調べた。深地下を想定して、低酸素濃度かつ炭酸イオンが共存する条件、すなわちNpとPuが炭酸錯体として溶存する条件で実験を行った。Npの有効拡散係数として(4.4
1.1)
10
m
s
、Puについて(2.00.6)10msが得られた。これらの元素は岩石内において、細孔拡散モデルに調和的な拡散挙動をとることが明らかになった。
鈴木 覚; 佐藤 治夫; 石寺 孝充; 藤井 直樹*; 河村 雄行*
JNC TN8400 2001-031, 44 Pages, 2002/05
JNC-TN8400-2001-031.pdf:1.58MB
圧縮ベントナイト中における重水の実効拡散係数の活性化エネルギーを取得するために、温度298-333Kの条件下で透過拡散試験を行った。クニピアFベントナイトを圧縮成型(乾燥密度0.9および1.35Mg/m3)すると、スメクタイト粒子が圧縮方向に垂直に選択的配向性を示す。そこで、配向方向に平行な方向と垂直な方向のそれぞれの拡散方向について拡散試験を行った。重水の実効拡散係数は異方的であり、その乾燥密度に対する変化はトリチウム水の結果と調和的であった。また、実効拡散係数の活性化エネルギーは、19-25kJ/mol程度であり、バルク水中の重水の拡散の活性化エネルギー(18kJ/mol)よりもやや大きな値であった。スメクタイト-水混合物の分子動力学シミュレーションにより、水分子の活性化エネルギーの間隙水中における空間分布を計算したところ、スメクタイト表面近傍(2nm以内)の水の活性化エネルギー(18-23kJ/mol)は、沖合のそれ(16kJ/mol)に比べ大きかった。拡散経路の乾燥密度に対する変化を考慮すると、シミュレーションの結果は、乾燥密度とともに活性化エネルギーが増加することを示しており、拡散試験の結果をよく再現していた。
鈴木 覚; 佐藤 治夫
JNC TN8410 2001-028, 36 Pages, 2002/03
JNC-TN8410-2001-028.pdf:1.81MB
高レベル放射性廃棄物の地層処分における多重バリアシステムの性能評価を目的として、ベントナイトの透過拡散試験により様々な核種の実効拡散係数が取得されている。最近、従来から機構内で行われている方法(非循環型透過拡散試験システム)で、陽イオン(セシウムとストロンチウム)の透過拡散試験を行ったところ、既存の研究結果と全く異なる結果が得られることがわかった。この原因として、透過拡散試験システムの違いが考えられるため、新たに循環型透過拡散試験システムを製作し、拡散試験結果と試験方法の関係について検討した。従来の非循環型と循環型透過拡散試験システムの両者でベントナイトの拡散試験を行ったところ、ストロンチウムの実効拡散係数と塩濃度の関係および拡散係数の絶対値が、試験システムにより全く異なることが明らかになった。現状では、境界条件をより精密に制御できるという点から、循環型透過拡散試験システムの方が正しい結果を与えていると考えられる。また、循環型透過拡散試験システムにおいては、拡散セルと貯留容器が分離しているという利点を生かして、境界条件の制御方法の改良と、温度制御下での拡散係数の取得方法を提案した。
佐藤 治夫
JNC TN8410 2001-003, 40 Pages, 2001/01
JNC-TN8410-2001-003.pdf:1.13MB
岩石などの単一層拡散媒体に対する透過拡散実験のシミュレーション及び解析のためのプログラム(TDROCK1.FOR)を開発した。プログラムは、科学技術計算に適しているPro-Fortranにより作成し、解析法として比較的簡単な陽解差分法を用いた。解析では、これまでに取扱うことができなかったトレーサセル中の溶質濃度の時間変化を入力条件とすることができ、トレーサセルから測定セル側への溶質の拡散に伴うトレーサセル中での時間に対する濃度の減少、媒体空隙水中の濃度分布及び測定セル中の溶質濃度の経時変化などを計算することができる。また、入力条件として、両セル中の溶液体積や試料の直径及び厚さをパラメータとすることもできる。本プログラムは、既に拡散係数(見掛けの拡散係数、実効拡散係数)が求められているケースについて測定セル中の溶質濃度の経時変化について検証した結果、実測結果をよく説明することができた。このことから、本解析プログラムが実際の解析やシミュレーションに適用できることが確認された。本報では、透過拡散実験における理論的取扱い、解析のためのモデル、ソースプログラム例及びマニュアルについて説明する。
山口 徹治
京都大学大学院工学研究科博士学位論文, 136 Pages, 2001/01
地層処分場から漏えいした長寿命核種が亀裂性の岩盤内を地下水によって移行するとき、岩石マトリクス内への拡散とそれに伴う鉱物表面への吸着により、その移行が著しく遅延されると期待される。岩盤中の亀裂頻度が高い我が国においては、健全な岩石内へのイオンの拡散のしくみを解明し、これを安全評価に取り入れることが緊要である。そこで、日本の代表的な花崗岩について拡散経路となる間隙構造を解明するとともに、透過拡散実験によって陽イオン,陰イオン,アクチニド元素の炭酸錯体などについて拡散挙動を調べた。その結果、健全な岩石内をイオンが拡散することができ、その拡散には表面拡散が寄与することを証明することにより、天然の岩盤が放射性核種の移行を遅延させる効果を定量的に評価することを可能にした。
佐藤 治夫
JNC TN8400 99-064, 22 Pages, 1999/10
本研究では、拡散に及ぼす圧縮ベントナイトの間隙構造因子の影響を評価するため、非収着性のトリチウム水(HTO)を用いて以下に示す4種類の拡散実験を行った。(1)圧縮ベントナイトの圧縮方向をパラメータとした透過拡散実験[圧縮方向の影響](2)圧縮ベントナイト中の珪砂混合率をパラメータとした非定常拡散実験[珪砂混合率の影響](3)圧縮ベントナイトの初期粒径をパラメータとした非定常拡散実験[初期粒径の影響](4)圧縮ベントナイト中に単一亀裂がある場合の含水修復期間をパラメータとした非定常拡散実験[亀裂の影響](1)については、クニゲルV1とクニピアF(クニゲルV1を精製してNa型スメクタイトを95wt%以上にしたもの)を対象に、乾燥密度1.0と1.5Mg・m-3に対して実効拡散係数(De)を圧縮方向を変えて測定した。(2)については、クニゲルV1を対象に、見掛けの拡散係数(Da)を乾燥密度0.8,1.4,1.8Mg・m-3、珪砂混合率30と50wt%に対して測定した。(3)については、粒径が0.1
5mmと粉末状であるクニゲルV1より大きい、粒状ベントナイト(OT-9607)を対象に、Daを乾燥密度0.8,1.4,1.8Ma・m-3に対して測定した。(4)については、乾燥密度1.8Mg・m-3の含水飽和ベントナイトに人工的に貫通した亀裂を入れ、7または28日間再含水させ、Daを測定した。(1)については、クニゲルV1には全密度ともDeに圧縮方向依存性は見られなかったが、クニピアFでは、圧縮方向に対して直角方向からの方が軸方向からより大きなDeとなった。(2)のベントナイト中の拡散係数に及ぼす珪砂混合率の影響については、全乾燥密度ともDaに影響は見られなかった。(3)の拡散係数に及ぼす初期ベントナイト粒径の影響については、粒状ベントナイト(OT-9607)に対するDaが粉末状であるクニゲルV1の場合と全密度ともほぼ同じであり、ベントナイトの初期粒径の影響は見られなかった。(4)のベントナイト中の単一亀裂の修復特性については、Daに及ぼす亀裂の修復期間依存性や亀裂の影響は見られなかった。これらのことから、圧縮ベントナイト(クニゲルV1)の間隙構造は、ベントナイトの圧縮方向の影響、珪砂混合率の影響、及び初期粒径の影響を受けにくく、貫通した亀裂が発生した場合においても短時間で亀裂
福田 健二; 村上 裕晃; 板井 香織*; 石橋 正祐紀; 笹尾 英嗣
no journal, ,
花崗岩に代表される結晶質岩中では、地下水は主に割れ目を移動するが、地下水中の溶存物質は濃度勾配により割れ目周辺の岩盤へ拡散(マトリクス拡散)し、溶存物質の移動が遅延される。そのため、マトリクス拡散現象は岩盤中における元素の物質移行挙動を評価する上で重要な現象である。本研究では、土岐花崗岩および日本各地の花崗岩(稲田花崗岩, 万成花崗岩, 丹沢石英閃緑岩, 武節花崗岩, 黒髪岩体)の合計13試料を対象に透過拡散試験を実施し、健岩部におけるマトリクス拡散の拡散速度(実効拡散係数)と薄片観察より求めた空隙率の関係性について検討した。空隙率(P
)が1%を超える試料についてみると、空隙率(P)とウラニンの実効拡散係数には、正の相関があるように見受けられる。
福田 健二; 尾崎 裕介; 村上 裕晃; 板井 佳織*; 石橋 正祐紀; 笹尾 英嗣
no journal, ,
結晶質岩中のマトリクス拡散は、割れ目中を流動している溶存物質の移動の遅延効果として働く。そのため、マトリクス拡散現象の速さ(実効拡散係数: De)の把握は、岩盤中の物質移動を評価する上で重要である。本研究では、結晶質岩を対象にDe, 空隙率, 比抵抗を測定し、Deを簡易に測定する手法について検討した。比抵抗から算出したフォーメーションファクターと透過拡散試験から算出したDeの間にはばらつきはあるが正の相関が見受けられ、細孔拡散モデルで説明できる可能性がある。したがって、結晶質岩の比抵抗測定から実効拡散係数が推定できる可能性がある。
